本发明涉及一种废旧热固性不饱和聚酯一锅法制备凝胶材料的方法、凝胶材料及其应用。该方法首先将热固性不饱和聚酯进行粉碎或常温浸泡等前处理，然后将处理后的热固性不饱和聚酯放入反应液体系中常压搅拌、加热至40oC～200oC，反应0.1 h～24 h，反应结束后过滤分离，得到固相产物，后处理得到凝胶，干燥后得到干凝胶。该凝胶材料可高效、快速地去除工业废水中的有毒物质，具有吸附速率快和吸附量大等优点。本发明基于以废治废的环保理念，具有操作条件温和、所采用的反应溶剂安全稳定、环境友好，得到的凝胶材料具有优异的吸附性能，可实现废旧热固性不饱和聚酯的低成本、高值化利用，且适用于工业化生产。