本发明公开的一种高储能密度聚合物基纳米复合材料及其制备方法，该方法是先将聚合物基料与二维杂化填料预混制得母料，然后再将母料与聚合物基料按材料中至少含有5vol％的二维杂化填料进行预混，并于螺杆转速400～1000rpm下熔融共混挤出造粒，其中一种或两种二维杂化填料的尺寸至少相差4倍。所得复合材料相对于纯聚丙烯基料，储能密度至少可提高23.4％，相对于纯高密度聚乙烯基料，储能密度至少可提高77.1％，相对于纯聚偏氟乙烯基料，储能密度至少可提高69.4％。由于添加两种尺寸的二维纳米填料可使形成的阻隔网络更加致密和高速挤出可使填料分散更加均匀，不仅提高了所得复合材料的击穿强度和储能密度，还简化了工序，又绿色环保。