本发明提供一种高负载多层分级纳米结构自支撑钛酸锂电极及其制备方法，将钛箔放入氢氧化钠和氟化物混合溶液中，转移至聚四氟乙烯反应釜内衬中，随后放入不锈钢高压反应釜中，水热反应，得到钛酸钠；浸入稀盐酸溶液中，进行H+离子取代Na+，得到钛酸；将酸处理后的钛箔放入氢氧化锂溶液中，进行水热反应；反应结束后清洗干燥，煅烧，获得钛酸锂电极片。本发明在钛箔上制备锂离子电池负极材料钛酸锂电极，合成过程中氟离子的引入，能显著提高氧化层厚度及活性材料负载量并保证优异电化学性能和机械性能。本发明在无添加导电剂和粘结剂下，具有大电流密度下优异的倍率和循环性能。