本发明提供了一种多面体低聚倍半硅氧烷—二氧化锆复合气凝胶的制备方法。本发明的制备方法包括以下几个步骤：1）功能团化的多面体低聚倍半硅氧烷单体在酸性的催化剂下进行预水解；2)然后将锆的前体溶液加入预水解的功能团化的多面体低聚倍半硅氧烷弱酸性醇溶液中进行水解-缩合反应；3）将所得的湿凝胶进行凝胶化、老化、溶剂交换后，进行二氧化碳超临界干燥即得到官能团化的多面体低聚倍半硅氧烷—二氧化锆复合气凝胶。此方法不用添加络合剂与聚合物，并且原料合成制备简单，溶胶-凝胶条件温和，制备工艺可控，且获得的气凝胶具有高的比表面积，孔径分布较窄，为纳米量级，结构均匀稳定，可广泛的应用于吸附，催化等领域。