本发明提供的CO2响应性有序多孔膜材料的制备方法如下：(1)将聚合物及CO2响应性化合物溶于溶剂中，配制成均匀的溶液；(2)将所配制的溶液滴加到基底表面，并将基底置于匀胶机的旋转平台上；(3)向匀胶机中通入空气，使空气流从溶液正上方吹向溶液，并控制通入的空气速率、匀胶机腔室内部的温度和相对湿度，同时启动匀胶机并控制其转速；(4)待溶剂全部挥发后，停止匀胶机转动，取出基底即得到有序多孔膜材料。本发明方法简单、快速、高效，且能通过简单调节制备参数制备出不同孔径、不同CO2响应程度的有序多孔膜材料。