本发明提供一种制备纳米结构块体材料的方法，将初始材料置于高压装置中进行反复高压压制，压制条件为：升压至初始材料压力相变点以上后卸压至初始材料压力相变点以下，然后重复所述升压、卸压若干次，以获得所需颗粒尺寸的纳米结构块体材料。本发明采用可压致相变材料作为初始材料，利用反复高压相变的方法制备纳米结构的块体材料，获得的样品具有均匀性高，致密度高的特性；获得的纳米结构材料的颗粒尺寸具有从几纳米至几百纳米范围的尺寸，并且根据不同的反复加压相变次数获得可期望的纳米尺寸结构的块体材料。